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    “以堵导疏”:我所采用光沉积策略选择性修饰Au-TiO2界面提升CO-PROX反应性能

      近日,我所李灿院士团队与黄家辉研究员团队合作,采用自主发展的等离激元辅助光沉积策略(J. Am. Chem. Soc.,2017),在Au-TiO2界面处选择性沉积惰性的铅氧化物,从而封堵高活性的Au-TiO2界面位点,将反应活性中心从非选择性的界面区域转移到高CO选择性氧化的金属表面区域,最终实现优异的CO-PROX催化反应性能。

      金纳米催化剂具有优异的低温CO氧化活性和较弱的H2活化能力,因而在CO-PROX反应中备受关注。但是,在过量H2及高温条件下,难以避免CO和H2的竞争氧化,如何在拓宽反应温度窗口的同时,提高CO2选择性是金催化CO-PROX反应的挑战之一。

      针对该问题,合作团队采用了“以堵导疏”的策略,利用Au纳米粒子的等离激元效应,选择性光沉积惰性铅氧化物,修饰Au/TiO2催化剂的界面。经过界面修饰以后,in-situ CO-DRIFTS显示Au-TiO2界面氧的活性明显降低,极大地抑制了H2的解离活化(H2-D2交换反应)及氧化反应的活性。在160oC、3vol% CO、3% O2、22vol% CO2、40% H2、N2平衡的苛刻条件下,界面修饰的Au/TiO2催化剂显示出较高CO转化率和催化剂稳定性,从而实现了优异的CO-PROX反应催化性能。本工作为探究高性能选择性氧化催化剂提供了新思路,并对负载型催化剂不同活性位点差异和调控提供了新的认识。

      该研究工作由我所503组与DNL0809历时三年多时间通力合作完成,将光催化领域的认识及催化剂制备方法成功应用于热催化研究中,有效促进了不同研究领域之间的交叉融合。

      相关工作于近日以题为“Blocking the Non-selective Sites through Surface Plasmon-induced Deposition of Metal Oxide on Au/TiO2 for CO-PROX Reaction”发表在Chem Catalysis上,并获得国家发明专利(专利号:CN 110961103 B)。该工作的共同第一作者是DNL0809的2014级博士研究生洪峰和503组助理研究员王升扬。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”等项目的支持。(文/图 王升扬、洪峰)

      文章链接:https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.04.003

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